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Wenn auf dem NAS ein Linux läuft, für das cryptsetup verfügbar ist oder du es nachinstallieren kannst, ist es mit LUKS das gleiche Prozedere wie unter Ubuntu.

Die Übertragung willst auch verschlüsseln? Liegen die Kabel in deinem überschaubaren Umfeld? Oder meinst du nur die drahtlosen Verbindungen?

SFTP wäre relativ einfach umzusetzen, jedenfalls weniger know-how nötig als permanent verschlüsselte Verbindungen. Dafür eher umständlich für die Nutzer. Die Daten werden "einzeln" verschoben, manuell oder halt periodisch automatisiert.
Welches OS nutzen die Clients?
Linux wäre vorteilhaft, dann könnte das NAS von sich aus die Daten der Clients regelmäßig anfordern. Oder einfacher, Netzwerk-Pfade mit sshfs bei den Clients einbinden. Das wäre dann schon fast wie Netzlaufwerke unter Windows, nur eben verschlüsselt.
Aufwand wäre die Pflege von SSH-keys, weil mit Passwörtern mag das kein Benutzer auf Dauer.
Windows mit Putty-ähnlichen tools müsste man schauen, wie das zu konfigurieren ist.

RasPi müsste das schon packen, kommt auf die Datenmengen an. Flaschenhals dürfte eher die Festplatte am USB sein. Und wenn die externe einen zickigen Controller hat, so daß die Platte plötzlich "weg" ist. Das wäre blöd, weil dann auf die SD-Karte geschrieben wird, bis die voll ist. Dann ist Ende im Gelände

Von daher würde ich die Hardware überdenken.